Nature：基于二维半导体 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \) 的直接热中子探测

摘要

摘要图
本研究提出了一种基于二维半导体材料 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \)的新型直接热中子探测器。 该材料具有高热中子捕获截面、2.06 eV的适宜带隙以及优异的电子传输特性。 通过 \( ^{241}\mathrm{Am} \) \(\alpha\) 粒子模拟中子捕获反应，验证了探测器的能量分辨率达13.9%。 利用6Li富集的LiInP\(_{2}\)Se\(_{6}\)实现了直接中子探测，并表现出良好的光电和电学性能。 研究结果为基于半导体的新一代中子探测器的开发提供了可能。

关键词

  • 热中子探测 (Thermal Neutron Detection)
  • 二维半导体 (2D Semiconductor)
  • 锂化合物 (Lithium Compounds)
  • 能带结构 (Electronic Band Structure)
  • 高效中子探测器 (Efficient Neutron Detectors)
  • 化学气相传输 (Chemical Vapor Transport)
  • 材料科学 (Materials Science)

研究背景

热中子探测器在国家安全、医学和材料科学等领域有重要应用，目前常用技术包括 \( ^{3}\mathrm{He} \) 气体计数器和闪烁探测器。然而，由于 \( ^{3}\mathrm{He} \) 的供应短缺以及现有技术的限制，开发基于半导体的高效中子探测器成为研究热点。 含有高浓度 \( ^{6}\mathrm{Li} \) 或 \( ^{10}\mathrm{B} \) 的固体材料被认为具有开发小型化、高效中子探测器的潜力。 本研究重点探索一种新型二维层状半导体材料LiInP\(_{2}\)Se\(_{6}\)，用于直接转化型热中子探测器的构建。

创新点

  • 提出 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \) 作为直接热中子探测材料。
  • 实现\( ^{6}\mathrm{Li} \)富集的 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \) 晶体的化学气相传输生长。
  • 探测器能量分辨率达到13.9%，创最高纪录。
  • 实现低背景的直接热中子探测。

研究内容

本研究通过化学气相传输法制备了高质量的 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \) 单晶，并对其光电性能进行了详细表征。 利用 \( ^{241}\mathrm{Am} \) \(\alpha\) 粒子模拟中子捕获反应，探测器展现了优异的能量分辨率。 进一步，实验测试了\( ^{6}\mathrm{Li} \)富集的 \( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \)探测器在弱Pu–Be热中子源条件下的响应，观察到明显的中子捕获峰。 研究还通过计算分析了该材料的能带结构，表明其适宜的带隙和低载流子捕获率支持高效中子探测。

图1
图1 | LiInP2Se6的结构性质。

(a) 和 (b) LiInP2Se6晶体结构：图 (a) 为沿c轴的2 × 2单元格视图，图 (b) 为沿a-b平面的单个单元格视图，展示了层状结构。
(c) CVT生长的LiInP2Se6晶体的反应容器的源端，显示了片状晶体。
(d) 室温下获得的LiInP2Se6的拉曼光谱，显示了与In-Se键和P2Se6单元相关的特征振动模式。

图2
图2 | LiInP2Se6单晶的能带结构和光学性质。

(a) 电子能带结构图，由PBE+vdW功能计算并基于完全放松的结构。
(b) 态密度图（每单位晶胞体积的状态数量/电子伏特），插图展示了布里渊区。
(c) LiInP2Se6的紫外-可见-近红外透射光谱，插图为对应的Tauc图，用于估算带隙能量 (\(E_g\))。
(d) 在12.5K和2mW条件下测得的LiInP2Se6的光致发光 (PL) 光谱，包含三个高斯拟合峰。插图显示了PL发光的图像。

图3
图3 | 受到α粒子和γ射线源照射时LiInP2Se6器件的电学特性及脉冲高度光谱。

(a) CVT生长的LiInP2Se6 (~0.3 mm 厚) 在环境光 (~0.2 mW cm\(^{-2}\)) 照射下的暗电流与光电流 (绝对值) 随电压 (-100V 至 100V) 的变化曲线。
(b) 在不同电压下，用于电子收集的LiInP2Se6 (~120 µm 厚) 器件受到 \(^{241}\)Am α粒子照射的脉冲高度光谱，每种电压下的光谱收集时间为60秒。
(c) 在700V偏置下，LiInP2Se6 (~0.5 mm 厚) 检测器受到 \(^{241}\)Am 和 \(^{57}\)Co 的γ射线照射及无源照射的脉冲高度光谱，显示出对于自然背景和 \(^{57}\)Co γ射线信号的计数忽略不计。每种条件的光谱收集时间为200秒。
(d) 在与 (b) 相同条件下测得的700V下脉冲高度光谱。插图显示了电压从0至1kV再至-1kV的条件下测得的暗电流。

图4
图4 | 由LiInP2Se6器件解析的热中子光谱。

(a) 使用6LiInP2Se6器件（如图 (b) 所示），在300V偏置下、3 µs成形时间和30分钟测量条件下，在未屏蔽和Cd屏蔽（厚度0.125英寸）条件下，受到中子化Pu-Be源照射的分箱脉冲高度光谱。计数从第16通道及以上对应于中子俘获事件。
(b) 测量 (a) 中光谱所用的7 × 7 mm\(^2\)、90 µm 厚的6LiInP2Se6器件。

结论与展望

研究表明，\( ^{6}\mathrm{LiInP_{2}Se_{6}} \) 是直接热中子探测的有力候选材料， 其优异的分辨率和低 \(\gamma\) 射线灵敏度为替代传统 \( ^{3}\mathrm{He} \) 探测器提供了可能。未来工作将集中于晶体生长工艺优化和进一步提升探测效率。

论文直达

原文标题：Direct Thermal Neutron Detection By The 2D Semiconductor 6LiInP2Se6

Natur  2020, 577, 346–349.

点击以下链接阅读原文：

原论文链接 >>>