摘要
关键词
- 超辐射 (Superradiance)
- 单光子 (Single Photon)
- 铯铅卤化物量子点 (Caesium Lead Halide Quantum Dots)
- 激子波函数去局域化 (Exciton Wavefunction Delocalization)
- 量子发光器件 (Quantum Light Emitters)
- 激子动力学 (Exciton Dynamics)
研究背景
随着量子点技术的发展，其在光电子和量子光学领域的应用得到了广泛关注。特别是具有强光-物质耦合的超辐射效应被认为是提高量子光源亮度和效率的关键。然而，目前主要的研究集中于通过腔增强来增加局域光子态密度，对提高材料内在振荡强度的探索较少。
创新点
- 首次在单个铯铅卤化物量子点中观察到单光子超辐射效应。
- 提出了基于激子波函数去局域化的超辐射理论，并通过实验验证。
- 辐射寿命缩短至亚100皮秒，是目前最快的非腔增强单光子发射体系之一。
研究内容
研究通过合成不同尺寸的铯铅卤化物量子点（范围7–30纳米），并结合时间分辨光谱（TRPL）测量，在低温下（4K）实现了超辐射现象的观察。结果表明，随着量子点尺寸的增加，激子辐射寿命呈显著降低趋势（从570皮秒降至80皮秒）。
(a) 单光子超辐射（SPS）源自单个激发的相干耦合（小箭头），产生巨型偶极子（大箭头）；理想情况下，相干耦合跨越的区域远大于激子玻尔直径。
(b) 巨型偶极子的形成对于小量子点受到几何限制，但在大量子点中可实现，并因增加的激子中心质量相干体积导致辐射衰减加速（寿命\(\tau_\text{Superradiant}\)）。
(c) 示意图显示没有超辐射（灰线，寿命\(\tau_\text{rad}\)，特征为强量子限制中的量子点）和具有超辐射（绿线，寿命\(\tau_\text{Superradiant}\)，适用于弱限制量子点）情况下的光致发光衰减。
(a) 单个CsPbBr3量子点的代表性光致发光（PL）光谱，展示不同尺寸的量子点特性。
(b) 4 K下激子光致发光峰能量的尺寸依赖关系，垂直和水平误差条分别表示量子点边长和激子能量的标准差。
(c) 两种单个量子点的时间分辨光致发光（TRPL）衰减曲线，对应7 nm（蓝点）和23 nm（红点）的量子点。灰线表示单指数衰减，寿命分别为570 ps和150 ps。
(d) 激子能量随尺寸变化的平均激子寿命，垂直和水平误差条表示寿命和激子能量的标准差。实线显示不同Kane能量（\(\text{Ep}\)）的理论计算结果。
(a) 单个23 nm CsPbBr3量子点的光致发光光谱随温度的变化。
(b) 激子峰能量和光致发光线宽（FWHM）随温度变化，由单洛伦兹拟合提取。随着温度升高，激子能量蓝移且线宽增加，归因于激子-声子耦合效应。
(c) 4 K（蓝点）和90 K（红点）的TRPL衰减曲线，寿命分别为100 ps和1 ns。
(d) 激子寿命随温度的变化曲线，嵌图展示辐射衰减速率的Arrhenius拟合曲线。
(a) 30 nm CsPbBr3量子点（红线）和30 nm CsPb(Br/Cl)3量子点（蓝线）的代表性光致发光光谱。
(b) 两种量子点的TRPL衰减曲线。
(c) 统计结果显示，CsPb(Br/Cl)3量子点的辐射寿命（蓝点）显著低于CsPbBr3量子点（红点）。对于CsPb(Br/Cl)3量子点，最短寿命达到80 ps。
(a) 单量子点的光致发光光谱，分别在启用（红线）和未启用（黑线）长通滤波器的情况下测量，后者抑制了双激子发射。
(b) 双激子和激子的偏振分辨光致发光光谱。
(c) 双激子和激子亚能级的强度随偏振角变化，由三洛伦兹拟合提取。
(d) 未经光谱滤波的二阶强度相关函数\(g^{(2)}(\tau)\)。
(e) 滤除双激子发射后的\(g^{(2)}(\tau)\)显示明显的反聚束现象，证明激子复合的单光子发射特性。
结论与展望
研究表明，铯铅卤化物量子点在弱限制条件下表现出显著的超辐射效应，进一步增强了单光子光源的亮度和效率。未来研究将着重优化量子点的尺寸和组成，扩展其在量子光子学、光子通信以及高速成像等领域的应用潜力。
论文直达
原文标题：Single-Photon Superradiance in Individual Caesium Lead Halide Quantum Dots
Nature, 2024, 626, 535–541.
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