摘要
关键词
- 超高迁移率 (Ultrahigh Mobility)
- 半导体石墨烯 (Semiconducting Graphene)
- 碳化硅 (Silicon Carbide, SiC)
- 带隙 (Bandgap)
- 纳电子学 (Nanoelectronics)
- 外延生长 (Epitaxial Growth)
- 二维材料 (2D Materials)
研究背景
石墨烯因其优异的电学和机械特性被认为是下一代电子材料的候选者。然而，其内在缺乏带隙使其在半导体器件中的应用受限。传统的量子限制或化学功能化方法无法成功产生高质量的半导体石墨烯。因此，研究焦点逐渐转向天然具有带隙的二维材料。本研究通过在单晶SiC基底上生成SEG，展现出具有高迁移率、宽能带间隙和稳定性的半导体石墨烯，为二维材料在纳电子学中的应用提供了新路径。
创新点
- SEG展示了超高迁移率（5,500 cm²/V·s）。
- SEG具有宽带隙（0.6 eV），克服了传统石墨烯的缺陷。
- 通过准平衡退火方法生成高质量、可大面积集成的SEG。
- SEG能够通过标准半导体工艺进行图案化。
研究内容
SEG的生成利用准平衡退火法，通过控制SiC表面Si的蒸发速率，在原子平整的大面积台阶上形成了高质量的石墨烯外延缓冲层。实验表明，SEG的晶格与SiC基底晶格对齐，形成了具有6×6超晶格周期的石墨烯结构。通过低温扫描隧道显微镜和角分辨光电子能谱测定，验证了SEG的晶体完整性和0.6 eV的能带间隙。此外，通过氧掺杂技术提高了SEG的电学性能，Hall测试结果显示其最高迁移率为5,500 cm²/V·s。研究还开发了基于SEG的场效应晶体管，展示了10⁴的开关比，并预测在优化条件下开关比可达10⁶。SEG的高迁移率和热稳定性为未来的高效电子设备设计提供了可能性。
(a) 一个CCS炉的示意图，其中两个尺寸为3.5 mm × 4.5 mm的SiC芯片被置于一个带有泄漏口的石墨圆筒形坩埚内，该坩埚位于石英管中。通过射频源在线圈中产生的涡流对坩埚进行加热。
(b) 两个芯片堆叠，底部芯片的C面（源）朝向顶部芯片的Si面（种子）。在高温下，芯片间的轻微温差导致从底部芯片到顶部芯片的净质量流动，通过步进流动在种子芯片上生长出大的台阶，并在其上形成均匀的SEG薄膜。
(c) SEG的生产分为三个阶段：阶段I中，芯片被加热至900 °C，在真空中清洁表面约25分钟；阶段II中，在1 bar的Ar气氛中将样品加热至1,300 °C约25分钟，形成规则的双层SiC台阶阵列和约0.2 µm宽的台面；阶段III中，在1,600 °C和1 bar的Ar气氛中，步进堆叠和步进流动产生大的原子平整台阶，在准平衡条件下在C面和Si面之间形成缓冲层。大的SEG涂覆的(0001)台阶以其极高的稳定性为解释依据。
(a) 一个完整的3.5 mm × 4.5 mm晶圆的复合电子显微镜图像。SEM被调节以提供SiC（白色区域）和SEG（灰色区域）之间的对比度。表面约80%被SEG覆盖。石墨烯会显示为黑色斑点（此处的黑点为灰尘颗粒）。最大无台阶区域约为0.5 mm × 0.3 mm。
(b) 低温原子分辨STM图像展示了SEG的石墨烯蜂窝状晶格（绿色），在空间上被(6×6)SiC的超周期性结构（红色菱形和紫色六边形）调制，对应于由于与基底的部分共价键连接而产生的约100 pm的高度调制。
(c) SEG的LEED图像显示其6√3×6√3 R30°的衍射图案，表明SEG晶格的石墨烯晶体结构以及与SiC基底的晶体对齐。传统缓冲层样品中丰富的石墨烯在此没有踪迹。
(d) 一个50 µm × 50 µm区域的拉曼图谱，分辨率为1 µm，测量2,680 cm⁻¹和1,620 cm⁻¹处的强度比I₂D/I_G。对于石墨烯，I₂D/I_G ≈ 2。图中红色箭头对应于在光谱强度比最大的点处的红色光谱，证明表面不存在石墨烯，并通过其他检测手段证实。
(e) SEG的低温STS图像，展示了SEG的0.6 eV带隙（蓝线），与SEG的计算态密度（红色虚线）对比。带隙中没有可检测的状态，表明杂质态密度低。
(a) 导电性随温度升高而增加，归因于表面吸附单层氧的电离增加。
(b) 电荷密度与温度的关系图。
(c) 电荷密度与逆温度的Arrhenius图（方程(2)）。统一的斜率与120 meV的物理吸附氧的热电离能一致。线性外推会收敛于约1,500×10¹² cm⁻²，对应于氧单层的密度（大红圈）。样品3的低温斜率较低，与60%的残留光刻胶覆盖以及10 meV的电离能一致。
(d) 霍尔迁移率随温度显著增加（2–5,500 cm² V⁻¹ s⁻¹），如图所示。
(e) 电子从SEG到氧单层（氧）的热电荷转移，导致SEG变为空穴掺杂。
(f) 从低迁移率的局部态中的跳跃传输到高迁移率的带传输的过渡。类似的过程发生在缺陷产生带隙中的局部杂质态的半导体中。低温和低电荷密度下，费米能级位于带隙中（E_F₁），传输由一个局部态跳跃到另一个局部态主导，导致迁移率较低。随着温度升高，电荷密度增加（如b所示），费米能级上升到导带边缘（E_C）以上，从而传输过渡到高迁移率的带传输。因此，过渡电荷密度（从而过渡温度）取决于缺陷密度。
(a) 使用计算态密度预测的SEG通道电阻率，假设SEG迁移率为4,000 cm² V⁻¹ s⁻¹，理想介电常数下预测室温开关比超过10⁶。
(b) 电荷密度与费米能级的关系。300 K下的N和P分支开启电压分别预测为+0.34 V和−0.23 V。
结论与展望
SEG作为一种高性能半导体二维材料，具有宽能带隙和超高迁移率，为下一代纳电子学设备提供了新机遇。未来研究将致力于提升SEG的工艺稳定性，优化界面电学性能，并探索其在复杂集成电路中的潜力应用。
论文直达
原文标题：Ultrahigh-Mobility Semiconducting Epitaxial Graphene on Silicon Carbide
Nature, 2024, 625, 60–65.
点击以下链接阅读原文：