天研：高水平论文解读

摘要

关键词

钙钛矿太阳能电池 (Perovskite solar cells)
填充因子 (Fill factor, FF)
氮掺杂氧化钛 (Nitrogen-doped titanium oxide, TiOxNy)
光电特性 (Optoelectronic properties)
电荷传输层 (Electron transport layer, ETL)
器件稳定性 (Device stability)

研究背景

钙钛矿太阳能电池因其高效率和低成本成为光伏领域的研究热点，但其性能受限于电荷传输层的电学性能及界面复合损耗，导致填充因子（FF）远低于理论上限（约90%）。氮掺杂氧化钛（TiOxNy）因其优异的导电性和稳定性成为理想的电子传输材料，但传统溶液法制备的TiOxNy性能不及标准TiOx材料。本文通过反向掺杂制备高质量TiOxNy薄膜，并结合厘米级PSC器件，证明了该材料在提升器件效率和稳定性方面的巨大潜力。

创新点

提出反向掺杂方法制备高质量TiOxNy薄膜，优化电子传输性能。
实现1 cm²钙钛矿太阳能电池填充因子超过86%，创下该类型PSC的新记录。
系统研究TiOxNy薄膜的组成、光电特性及其对PSC性能的影响。

研究内容

本研究采用反向掺杂法，通过在氧气气氛中对氮化钛薄膜进行退火，制备出高质量的氮掺杂氧化钛（TiOxNy）薄膜。通过X射线光电子能谱（XPS）和透射电镜（TEM）表征薄膜的化学组成和晶体结构，发现450°C退火条件下的薄膜表现出最佳性能。该薄膜用作PSC的电子传输层，使得1 cm²器件的填充因子（FF）超过86%，光电转换效率达到23.36%。进一步的光谱分析和数值模拟表明，TiOxNy薄膜显著降低了界面复合损耗，提高了电荷传输效率，同时表现出优异的光学透过率和导电性。

**图1 | 不同温度退火后TiOxNy薄膜的XPS表征。**
(a) Ti的化学状态随退火温度的演变，包括Ti 2p峰，其结合能约为457.5 eV和463.4 eV，可归因于TiN的卫星特征。
(b) O的化学状态随退火温度的演变，包括O 1s峰，其结合能分布反映不同的氧化态。
(c) N的化学状态随退火温度的演变，包括N 1s峰，其结合能约为399.5 eV，也显示了TiN的卫星特征。

**图2 | TiOxNy薄膜的TEM表征和衍射图模式模拟。**
(a) 未退火的TiOxNy（原始沉积）。
(b) 在300°C退火的TiOxNy。
(c) 在400°C退火的TiOxNy，其晶相主要为立方相TiOxNy混合物。
(d) 在500°C退火的TiOxNy，其晶相主要为锐钛矿相和金红石相TiOxNy。比例尺为10 nm^-1。

**图3 | 不同温度退火后TiOxNy薄膜的光电性质。**
(a) TiOxNy薄膜的功函数(WF)和价带最大值(VBM)的UPS谱图分析。
(b) TiOxNy薄膜的能级分布，显示导带最小值(CBM)和价带最大值(VBM)。
(c) TiOxNy薄膜的载流子密度、电导率和霍尔迁移率随退火温度的变化。
(d) TiOxNy薄膜（沉积在FTO基底上）的光学透过率，显示随退火温度变化的透光性。

**图4 | 器件表征与模拟。**
(a) 1 cm² TiOx基（蓝色，控制组）和TiOxNy基（红色，实验组）电池的J–V曲线。实线和虚线分别表示反向和正向扫描，插图展示了TiOxNy基电池的器件结构。
(b) TiOx基和TiOxNy基电池的外部量子效率（EQE）谱图，插图展示了Cs_0.05FA_0.9MA_0.05PbI_2.74Br_0.26膜的UV–Vis吸收和稳态光致发光（PL）谱图。
(c) TiOx基电池（12个）和TiOxNy基电池（14个）的填充因子（FF）和光电转换效率（PCE）的分布图。
(d) 左：示意图显示钙钛矿、ETL和FTO材料本身的内在（外部）自由电子分布（顶部）以及钙钛矿/ETL/FTO层堆内的内部自由电子分布（底部）；右：ETL层的两种掺杂水平的外部和内部电导率图。

结论与展望

本研究通过创新的反向掺杂方法制备TiOxNy薄膜，显著提升了PSC器件的填充因子和光电性能，为钙钛矿太阳能电池的商业化应用提供了新途径。未来研究应进一步优化TiOxNy薄膜的制备工艺和稳定性，并探索其在大面积PSC器件中的应用潜力。

论文直达

原文标题：Centimetre-scale perovskite solar cells with fill factors of more than 86 per cent

Nature 2022, 601, 573–578.

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