摘要
关键词
- 准二维钙钛矿 (Quasi-2D perovskite)
- 连续波激光 (Continuous-wave lasing)
- 三重态湮灭 (Triplet annihilation)
- 增益介质 (Gain medium)
- 分布反馈腔 (Distributed feedback cavity)
- 光致发光 (Photoluminescence)
- 光学稳定性 (Optical stability)
研究背景
钙钛矿材料因其低成本、可调光电特性和优异的稳定性，成为光电子领域的热点。然而，准二维钙钛矿的连续波激光在室温下仍未被实现，主要受限于三重态激子的长寿命，这阻碍了光放大自发辐射和载流子反转。此外，传统的钙钛矿增益介质在高载流子密度下存在三重态激子湮灭和光损失问题。本研究通过设计优化分布反馈腔和引入三重态淬灭策略，解决了这些问题，为进一步开发稳定、高效的钙钛矿激光器奠定了基础。
创新点
- 通过优化有机阳离子的三重态能量和设计高质量因子的分布反馈腔，实现了准二维钙钛矿薄膜的连续波激光。
- 首次证明三重态激子湮灭是导致钙钛矿激光死亡现象的内在机制。
- 提出了基于三重态淬灭的激光增益管理策略，有效提高了激光稳定性。
研究内容
本研究选择了含不同有机阳离子的准二维钙钛矿薄膜，采用自旋涂覆法制备了高结晶度的薄膜样品。通过分布反馈腔设计，在波长550 nm处实现了连续波激光输出。研究发现，具有高三重态能量的PEABr阳离子可以有效减少三重态湮灭的影响。通过光致发光光谱和瞬态吸收光谱分析，验证了三重态激子对增益介质的负面影响，并采用氧气注入策略实现了激光性能的恢复。此外，利用分布反馈腔的结构优化，大幅降低了激光阈值并提高了光学质量因子。结果表明，该策略能够显著提高激光器的稳定性和效率，为未来钙钛矿激光器的开发提供了新思路。
(a) 两种准二维钙钛矿及其阳离子的化学结构。三重态能量可以从N2F8转移至NMA，但在P2F8中不存在能量转移。
(b) 紫外-可见吸收和光致发光光谱。
(c) 在不同泵浦流量下脉冲激发 (3纳秒) 时发射光谱的演变。
(d) 光致发光、ASE 和FWHM与泵浦流量的关系。
(e) 在氧气、空气（相对湿度30%）和氮气中顺序暴露时脉冲操作 (70 μJ cm⁻²) 下ASE强度的变化。a.u.表示任意单位。
(a) 分布反馈 (DFB) 腔的图案设计（左）和顶视扫描电子显微镜图像（右），空气沟槽宽度 \(w=120\) nm，光栅周期 \(\Lambda=250\) nm，光栅高度 \(h=60\) nm。
(b) 在紫外灯（激发波长365 nm；左）下拍摄的旋涂P2F8薄膜在DFB基板上的照片，以及扫描电子显微镜图像（右）。钙钛矿层的厚度为90 nm。
(c) 激光强度与脉冲能量的关系。
(d, e) 在P2F8 (d) 和N2F8 (e) 的阈值附近，不同功率下脉冲激发（3纳秒，337 nm氮激光）的发射光谱演变。
(f) P2F8薄膜中激光束的远场图案，其中DFB基板前放置的识别卡距离约为30 cm。插图显示了在环境光条件下拍摄的卡片照片。
(a, b) 在不同功率下CW激发时发射光谱的演变。
(c) 激光强度与CW泵浦强度的关系。
(d) 激光峰值波长与光栅周期的关系。
(e) CW激光的远场图案照片。DFB基板和白纸之间的距离为10 cm。
(f) CW激光的偏振特性，偏振度为 \((I_\text{max} - I_\text{min}) / (I_\text{max} + I_\text{min}) \approx 83.7\%\)。
结论与展望
通过优化三重态管理和分布反馈腔设计，本文首次在室温下实现了准二维钙钛矿的稳定连续波激光输出。研究揭示了三重态湮灭在激光死亡现象中的关键作用，并提出了有效的增益管理策略。未来，该研究成果可用于开发低阈值、高效率的光电器件，为电注入钙钛矿激光器的实现提供重要支持。
论文直达
原文标题：Stable room-temperature continuous-wave lasing in quasi-2D perovskite films
Nature, 2020, 585, 53–57.
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