摘要
关键词
- 手性声子 (Chiral phonons)
- X射线非弹性散射 (Resonant inelastic X-ray scattering)
- 石英 (Quartz)
- 手性晶体 (Chiral crystals)
- 密度泛函理论 (Density-functional theory, DFT)
- 光学手性 (Optical chirality)
研究背景
手性现象广泛存在于自然界，从手性分子到粒子物理的宇称变换。近年来，手性费米子的研究引发了关于拓扑材料新奇现象的深入探索。然而，尽管手性声子被认为对材料的基本物理性质具有重要影响，其直接的实验验证依然极具挑战性。已有的光学探测方法由于波长限制仅能研究高对称点，无法全面揭示手性声子的存在。本研究选用具有原型手性结构的石英，通过RIXS技术实现了手性声子的实验观测，并结合理论分析揭示了其独特的性质。
创新点
- 首次利用圆偏振RIXS实验直接观测到手性声子。
- 提出了在任意动量点探测声子手性的新方法。
- 结合DFT计算深入解析了手性声子的角动量和磁性特性。
研究内容
本研究选择了具有手性晶体结构的石英作为研究对象，利用RIXS技术探测其手性声子特性。实验通过调节圆偏振X射线在布里渊区的不同动量点与晶格耦合，观测到声子手性与晶体手性直接相关的圆二色效应。同时，利用DFT计算研究了石英中声子的能带结构和手性分布，发现高对称点之外的声子模式具有显著的圆偏振特性。研究还表明，这些手性声子能够携带磁矩，其磁性源于带电离子的手性运动。这一方法不仅验证了手性声子的存在，还为未来在拓扑材料中探测手性声子与电子、自旋的相互作用提供了新的工具。
(a) 光子的角动量（C+（向上，红色）与 C−（向下，蓝色）相反）转移到晶体上，从而引发晶格中阴离子（橙色球体带有 p 轨道）相对于其邻近阳离子（绿色球体）的旋转运动。
(a) 左旋石英的晶体结构。
(b) 右旋石英的晶体结构。
(c) 布里渊区及 RIXS 光谱测量点 Q1 的位置。
(a) 氧 K 边附近的 X 射线吸收光谱 (XAS)。
(b) 在 Q1 = (−0.25, 0, 0.32) 测得的左旋石英的 RIXS 光谱，入射光子的能量如 (a) 中虚线所示。每个光谱均已垂直平移以增强可见性。误差条在 (a) 中小于线宽，在 (b) 中为标准偏差。
(a) 在 534 eV 的入射光子能量和 Q1 = (−0.25, 0, 0.32) 位置下，左旋石英 (L) 的 RIXS 光谱，比较 C+ 与 C−。
(b) 相同条件下右旋石英 (R) 的 RIXS 光谱。
(c) (a) 和 (b) 中数据的圆二色性成分。误差条为标准偏差。
(a) 沿 Γ 到 Q1 方向的右旋石英低能声子色散。颜色表示声子圆偏振的 z 分量。
(b) 相同声子带结构，颜色表示模式有效电荷（电子电荷分布因声子扰动的程度）以基本电荷为单位。
(c) Q1 = (−0.25, 0, 0.32)（(a) 中箭头所示）的手性声子模式，显示了氧原子沿链的主要旋转运动。
(d) 手性声子模式（如 (c) 或补充视频 1）激发时，氧 2p 轨道引起的局部四极矩变化（黑色向量表示从相位 0 到 π 之间四极矩增加，绿色向量表示减少）。
(e) 根据声子磁矩计算的声子带结构，颜色表示声子的磁矩大小，以核磁子为单位。
结论与展望
本研究通过圆偏振RIXS技术验证了手性声子的存在，并提出了探测任意动量点声子手性的方法。实验和理论结果表明，手性声子在拓扑材料中可能具有重要的物理效应。未来的研究可以基于本方法，进一步探索手性声子与电子、自旋的耦合效应及其在新型量子材料中的应用。
论文直达
原文标题：Chiral phonons in quartz probed by X-rays
Nature 2023, 618, 946–950.
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