Nature：基于集成OLED泵浦的电驱动有机激光器

摘要

摘要图
本研究开发了一种基于集成OLED泵浦的电驱动有机激光器，通过将电荷注入区域与激光增益区域空间分离，克服了传统有机半导体激光器中的电荷注入损耗难题。利用分布式反馈激光结构与高效电致发光OLED集成，该装置实现了窄线宽激光输出和清晰的激光束，展现出阈值行为和极化特性。该研究首次实现了电驱动的全有机激光器，为有机光电子学提供了新的设计思路，具有广泛应用前景。

关键词

  • 电驱动有机激光器 (Electrically driven organic laser)
  • 有机半导体 (Organic semiconductors)
  • 分布式反馈激光器 (Distributed feedback laser, DFB)
  • 有机发光二极管 (Organic light-emitting diode, OLED)
  • 聚合物增益介质 (Polymer gain medium)
  • 激光泵浦 (Laser pumping)

研究背景

有机半导体以其可调谐光电性能和简便的制造工艺受到关注，已成功应用于OLED显示器、太阳能电池和传感器。然而，由于材料本身的低载流子迁移率及三重态吸收损耗，电驱动有机激光器的实现一直面临巨大挑战。传统方法通过光泵浦验证了有机激光器的优异增益特性，但光泵浦装置复杂且成本高昂，限制了实际应用。本研究提出了一种集成OLED泵浦的新方法，通过分离电荷注入和增益介质区域，解决了传统电驱动有机激光器的核心问题，为有机激光器的发展提供了重要突破。

创新点

  • 首次实现了基于集成OLED泵浦的全有机电驱动激光器。
  • 提出了电荷注入区域与激光增益区域的空间分离设计，显著减少了损耗。
  • 设计了高强度蓝光OLED，与激光增益介质实现了高效光耦合。
  • 实现了低阈值(2.8 kA/cm²)和窄线宽(0.09 nm)的电驱动激光输出。

研究内容

本研究采用集成设计，通过将OLED电致发光区域与分布式反馈激光腔体相结合，成功实现了电驱动有机激光器。具体来说，研究设计了一种包含多个功能层的多层结构OLED，用于高效发射蓝光，并通过1.5 µm的聚合物耦合层将发射光引导至分布式反馈激光器腔体。激光腔体采用BBEHP-PPV聚合物增益介质，结合表面衍射光栅，实现了低阈值激光输出。实验表明，激光器在注入峰值电流密度为2.8 kA/cm²以上时，可实现激光发射，具有显著的阈值行为、窄线宽和极化光束输出。此外，研究还对装置的光学性能进行了综合表征，验证了该设计的有效性和稳定性。

图1
图 1 | 电驱动有机半导体激光器的结构。

(a) TSBF 和 BBEHP-PPV 的化学结构。
(b) 电驱动激光器的横截面示意图；黄色箭头表示激光反馈和输出方向。
(c) 顶视图示意图；灰色箭头表示注入电荷的横向路径。
(d) 电驱动激光器的显微镜图像。插图为激光表面在运行期间的图像。比例尺：1 mm (c, d)。ETL，电子传输层；BPhen，4,7-二苯基-1,10-菲咯啉；TPBi，1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯；HBL，空穴阻挡层；EML，发射层；EBL，电子阻挡层；PCzAc，9,10-二氢-9,9-二甲基-10-(9-苯基-9H-咔唑-3-基)-丙烷；TCTA，4,4',4''-三(咔唑-9-基)三苯胺；HTL，空穴传输层；F6-TCNNQ，2,2'-(全氟萘-2,6-二基亚基)二氰丙二腈；TAPC，1,1-双(4-(N,N-二(对甲苯基)氨基)苯基)环己烷；PVPy，聚乙烯吡咯烷酮；HSQ，氢硅倍半氧烷。

图2
图 2 | PNPN 基板上的 TSBF-OLED 的性能。

(a) OLED 的电致发光 (EL) 光谱，并与薄 TSBF 膜的光致发光 (PL) 和 230 nm 厚 BBEHP-PPV 膜的吸收光谱 (Abs.) 对比。
(b) OLED 在不同峰值电流密度下的驱动电流脉冲和电致发光的时间分布曲线。
(c) OLED 的峰值辐射出射率与峰值电流密度的关系。黑色符号表示同一批次制造的四个不同像素的数据。红色符号表示 PNPN-OLED 在 5.2 kA cm⁻² 和 6.3 kA cm⁻² 时的峰值辐射出射率估算值，基于包括图中所示的四个像素和来自不同批次的七个像素的 11 个像素的插值数据。误差条为测量的不确定性范围，覆盖因子为 2。
(d) 已报道的 OLED 的辐射出射率总结，并与本研究 OLED 对比。a.u.，任意单位。

图3
图 3 | 集成激光器在电驱动下的特性表征。

(a) 在不同峰值电流密度下发射光谱的演变，展示了阈值以下和以上的行为（为清晰起见进行了偏移）。
(b) 激光的集成发射强度与峰值电流密度的关系。误差条表示测量的标准误差。蓝线为阈值以下和以上的数据线性拟合。插图：样品在阈值以上驱动时归一化强度随线性偏振片角度的变化；90° 定义为与光栅槽方向平行的偏振。
(c) 电驱动激光器的远场发射图像及其在阈值以下和以上 6 cm 距离处的平均线光束剖面。
(d) 光泵浦激光器对应的远场发射图像及其平均线光束剖面。a.u.，任意单位。比例尺：1,000 µm (c, d)。

图4
图 4 | 电驱动激光器的辅助光泵浦测量。

(a) 辅助泵浦测量装置的示意图。
(b) 激光输出强度随峰值电流密度的变化。误差条表示测量的标准误差。蓝线为阈值以下和以上的数据线性拟合。
(c) 激光强度随光泵浦功率密度的归一化曲线，同时施加亚阈值电驱动；每组数据对应不同的峰值电流密度。
(d) 达到激光阈值所需的辅助 OPO 辐照度与 OLED 强度（归一化为阈值电流密度下的 OLED 输出，底轴）以及推断的增益介质处的 OLED 峰值辐照度（顶轴）的关系。误差条表示测量的不确定性范围，覆盖因子为 2。插图：测量期间 OPO 和 OLED 发射的时间分布及其相对定时。a.u.，任意单位；APD，雪崩光电二极管。

结论与展望

本研究通过集成设计实现了全有机电驱动激光器，为有机激光器的设计提供了全新思路。研究证明，OLED泵浦与分布式反馈激光腔体的高效结合可显著降低激光阈值，实现窄线宽激光输出。未来研究可进一步优化OLED性能和激光腔体设计，以提升激光效率并探索其在超快有机光电子学中的应用。

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原文标题：Electrically driven organic laser using integrated OLED pumping

Nature 2023, 621, 746–752.

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