摘要
关键词
- 钙钛矿太阳能电池 (Perovskite Solar Cells)
- 2D/3D异质结 (2D/3D Heterojunctions)
- 电荷复合抑制 (Charge Recombination Suppression)
- 界面钝化 (Interface Passivation)
- 功率转换效率 (Power Conversion Efficiency, PCE)
- 热稳定性 (Thermal Stability)
- 电荷迁移 (Charge Transport)
研究背景
钙钛矿太阳能电池因其高效率与低成本潜力受到广泛关注。然而，其顶界面和底界面存在的缺陷问题，如电荷复合、离子迁移和电场不均匀性，严重限制了其性能和运行稳定性。传统界面处理方式如2D钙钛矿钝化，虽能显著提升上界面性能，但对底界面的处理仍是挑战。本研究通过引入双面2D/3D异质结结构，从分子设计和溶液处理入手，实现了钙钛矿薄膜在两侧界面同时优化，显著提升了电池的效率和稳定性。
创新点
- 首次在钙钛矿太阳能电池中实现双面2D/3D异质结结构。
- 通过分子设计实现了下界面2D钝化层的稳定性。
- 电池的PCE达到了25.0%，是目前反式钙钛矿电池的最高效率之一。
- 显著提升了电池在高温和光照条件下的运行稳定性。
研究内容
本研究在反式钙钛矿太阳能电池中构建了顶面和底面双2D/3D异质结。通过在透明导电氧化物电极上自组装单层(SAM)中引入4-羟基苄胺(HBzA)配体，与2PACz分子发生酸碱反应，稳定了底界面2D钙钛矿层。在钙钛矿薄膜顶界面，通过两步混合处理法沉积相纯的2D钙钛矿层，优化其维度和晶体取向。实验结果显示，双面2D/3D钝化可显著降低界面电荷复合，提升光电转换性能。此外，电池在长时间光照及高温条件下的热稳定性显著增强，PCE衰减仅为5%。
(a) 顶部：ITO/2PACz表面2D配体的形成与释放机制。底部：在ITO/(2PACz + HBzA)上3D钙钛矿的形成机制，以及底界面阳离子交换形成2D/3D异质结的机制（左）；在ITO/2PACz底电极上的2D/3D异质结（右）。
(b) 近底孔传输层接触的高角环形暗场STEM横截面图，放大区域显示了平行的2D钙钛矿层。快速傅里叶变换表明2D层间斑点(002)和(004)与n = 2的主相匹配。比例尺，50 nm（顶部）和10 nm（底部）。
(c) 使用405 nm激发光，从玻璃侧和顶部钙钛矿表面薄膜不同激发方向获得的低到高波长范围的底侧2D/3D归一化光致发光（PL）光谱。
(a) 形成3D/2D异质结钙钛矿的两步混合方法。FAI，甲脒碘化物。
(b) 从顶部钙钛矿表面薄膜的光方向获得的每个薄膜的归一化PL光谱。
(c) 在低入射角（0.2°）下的顶侧3D/2D异质结的掠入射广角X射线散射图谱。
(d) 近顶C60接触处的横截面高角环形暗场STEM图像，放大区域显示2D钙钛矿的垂直取向。BCP，巴硝啶。比例尺，50 nm（左）和10 nm（右）。
(a) 制备的单结PSC的示意图。
(b) 对于控制、底侧、顶侧和双侧2D/3D异质结PSC的代表性J–V曲线。
(c) PSC的PCE、VOC和FF统计参数（从上到下）。箱线图表示统计分布：中心线表示平均值；箱体底部和顶部分别表示25%和75%分位数；小正方形表示均值；须线表示异常值。
(d) 和 (e) 使用Kelvin探针力显微镜横截面扫描获得的从C60电子传输层到玻璃/ITO侧的两个界面电场分布。通过LED照明获得电池的光电压图。注意，出于更好可视化的目的，分离了空穴和电子选择性峰值。a.u.，任意单位。比例尺，200 nm。
(f) 在1-sun照射、85 °C和开路条件下，封装的基于控制、底侧、顶侧和双侧2D/3D钝化器件（ITO/2PACz/CsFAPbI3/C60/SnO2/IZO/Cu）的稳定性。数据代表5个电池的均值标准偏差。
(g) 在40 °C下1-sun照明下，封装的基于双侧2D/3D钝化器件（ITO/2PACz/2D/3D-CsFAPbI3/2D/C60/SnO2/IZO/Cu）的最大功率点跟踪。T90表示电池保留其初始PCE值90%的寿命。
结论与展望
双面2D/3D异质结显著提升了钙钛矿太阳能电池的效率与运行稳定性，为其商业化应用奠定了基础。未来研究将重点优化钙钛矿层的制备工艺，进一步提高其电荷传输效率，并扩展其在大面积模块中的应用。
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原文标题：Double-Side 2D/3D Heterojunctions For Inverted Perovskite Solar Cells
Nature., 2024, 628, 93–98.
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