Nat. Electron.:高密度二维器件集成的宏量转移技术(2025)

摘要

摘要图
本文提出了一种创新的宏量转移打印 (MTP) 技术,用于高密度二维材料的器件集成。研究通过具有微柱阵列的PDMS印章实现二维材料的大面积转移和图案化,同时避免了传统光刻蚀工艺。该方法结合乙醇-水溶液的毛细力辅助脱离技术,能够将超过 1,000,000 个二维材料阵列高效转移到目标基板,转移密度达到 62,500 阵列/cm²,转移率高达 99%。此外,通过重复操作可构建范德瓦尔斯异质结构,展现出在微型电路、图像传感器和LED显示驱动中的巨大应用潜力。

关键词

  • 宏量转移技术 (mass transfer technology)
  • 二维材料 (two-dimensional materials)
  • 二硫化钼 (molybdenum disulfide, MoS₂)
  • 范德瓦尔斯异质结构 (van der Waals heterostructure)
  • 微型集成电路 (micro-scale integrated circuits)

研究背景

二维材料(如MoS₂、WS₂和WSe₂)因其无悬挂键表面、原子级厚度和优异的场效应迁移率而成为电子器件开发的理想材料。然而,由于二维材料的超薄特性,其从生长基板到目标基板的转移面临诸多挑战,如损伤、质量下降和精度受限。现有技术大多需要复杂的光刻或化学蚀刻步骤,限制了二维材料大面积、高密度集成的效率和可靠性。本研究通过开发MTP技术,突破二维材料转移过程中的瓶颈,为微型器件集成提供了简化且高效的解决方案。

创新点

  • 开发了无需光刻蚀刻的MTP技术,实现二维材料的高效转移。
  • 提出了基于毛细现象的快速转移机制模型,优化了二维材料的转移过程。
  • 实现超过 1,000,000 个二维材料阵列的高密度集成,转移率达 99%。
  • 构建了二维材料FET阵列,并验证其在LED显示驱动中的实际应用性能。

研究内容

本文采用具有微柱阵列的PDMS印章,通过毛细力辅助的湿法转移技术,将二维材料从生长基板转移至目标基板。实验表明,通过将乙醇-水溶液注入PDMS与二维材料生长基板间的非接触区域,可有效剥离材料并确保其完整性。研究首次实现了2英寸单层MoS₂薄膜转移,单次操作即可构建超过 1,000,000 个尺寸为 20×20 µm² 的二维材料阵列,阵列密度达 62,500/cm²,转移成功率达 99%。通过多步操作,进一步构建了 WSe₂–MoS₂ 范德华异质结构。此外,研究制作了100×100 的二维材料FET阵列,并开发了用于驱动LED显示器的8×8硬件系统,验证了该技术在微型电路集成中的应用潜力。

图1
图 1 | 晶圆级二维阵列转移与打印的MTP过程示意图。

(a) 具有周期性微柱排列的PDMS弹性印章(顶部)和CVD生长的晶圆级单层MoS₂薄膜(底部)。
(b) PDMS弹性印章通过范德华力与CVD生长的MoS₂薄膜紧密接触,然后在基板边缘滴加混合溶液。
(c) 通过毛细力辅助湿转移方法将MoS₂阵列转移到PDMS印章上。
(d) PDMS印章上下颠倒,使MoS₂阵列与目标基板接触。
(e) 在新目标基板上打印晶圆级MoS₂阵列。
(f) 通过两步MTP操作打印WSe₂-MoS₂范德华异质结构阵列。
(g) 光学图像显示了CVD生长的2英寸蓝宝石基底上的MoS₂薄膜、与4英寸图案化PDMS印章接触的2英寸MoS₂薄膜、转移到4英寸软PDMS印章上的MoS₂阵列,以及转移到4英寸SiO₂-Si基底上的2英寸MoS₂阵列。
(h) 不同转移温度下MoS₂阵列的转移效率与微完整性的统计图表。
(i) 具有不同层厚(L)和材料类型的二维阵列/薄膜在不同生长基底上的转移效率统计图。

图2
图 2 | 由PDMS印章形状决定的各种类型MoS₂阵列的MTP操作。

(a–c) 转移的MoS₂阵列光学显微镜图像,尺寸为10×10 µm²,间距为30 µm,在不同尺度(200 µm、40 µm、20 µm)下观察。
(d–f) MoS₂阵列光学显微镜图像,尺寸为20×20 µm²,间距为20 µm,在不同尺度(200 µm、40 µm、20 µm)下观察。
(g–i) 周期性MoS₂微带光学显微镜图像,带宽为20 µm,间距为20 µm,在不同尺度下观察。
(j–l) 通过两步MTP操作实现的交叉WSe₂-MoS₂微带的光学显微镜图像,在不同尺度下观察。
(m, n) 典型转移MoS₂方块和MoS₂微带的AFM图像。比例尺:5 µm。
(o) 转移的WSe₂-MoS₂微带的Raman映射图,Raman强度是两个特定Raman峰的组合(MoS₂ ~404.4 cm⁻¹ 和 WSe₂ ~249.4 cm⁻¹)。
(p) 转移的WSe₂-MoS₂微带的光致发光映射图,光致发光强度是两个特定能级的组合(MoS₂ ~1.89 eV 和 WSe₂ ~1.65 eV)。比例尺:10 µm。
(q–s) 对MoS₂阵列进行10次重复转移的转移效率和微完整性统计曲线、Raman光谱测量及其特征峰的统计。

图3
图 3 | 基于毛细现象的快速转移机制分析。

(a–c) PDMS印章与MoS₂薄膜表面紧密接触的俯视图、前视图及光学显微镜图像。
(d–f) 少量混合溶液滴加到MoS₂-基底界面,导致非接触区域中的MoS₂薄膜开裂和卷曲。
(g, h) DI水在图案化PDMS印章和SiO₂-Si基底上的接触角测量。
(i) DI水在微毛细管区域的接触角示意图及Laplace压力ΔP₁。
(j, k) 水-乙醇混合溶液在图案化PDMS和SiO₂-Si基底上的接触角测量。
(l) 混合溶液在微毛细管区域的接触角示意图及Laplace压力ΔP₂。
(m–o) MoS₂阵列在目标基板上的转移光学显微镜图像及转移后观察到的裂纹和滚卷现象。

图4
图 4 | 不同器件结构的MoS₂-FET阵列的电学特性。

(a) 在SiO₂-Si基板上的背栅MoS₂-FET阵列的光学显微镜图像,插图为单个MoS₂晶体管。比例尺:80 µm。
(b) 背栅MoS₂-FET阵列的转移特性,测量了1000个单层MoS₂器件的979条曲线。
(c) 背栅MoS₂-FET阵列的通电流(\( I_D \))映射,测量条件为\( V_{DS} = 0.5 \, \text{V} \)和\( V_{GS} = 30 \, \text{V} \)。
(d) 顶栅MoS₂-FET阵列的光学显微镜图像,插图为典型晶体管。比例尺:160 µm。
(e) 顶栅MoS₂-FET的转移特性曲线。
(f) 典型顶栅MoS₂-FET的输出特性曲线。
(g) 底栅MoS₂-FET阵列的光学显微镜图像,插图为典型晶体管。比例尺:160 µm。
(h) 底栅MoS₂-FET的转移特性曲线。
(i) 典型底栅MoS₂-FET的输出特性曲线。

图5
图 5 | MoS₂-FET底栅阵列在LED显示系统中的集成应用。

(a) LED显示硬件系统的光学图像,8×8 MoS₂-FET作为LED显示的驱动晶体管。
(b) LED显示系统的硬件电路示意图,包括微控制器、MoS₂-FET阵列、解码器和8×8 LED矩阵显示器。
(c) 硬件系统中典型MoS₂-FET的转移特性曲线。
(d) 在8 kHz电压脉冲下LED的电流响应。
(e) 8×8 LED矩阵显示的完整像素照明及‘F’、‘D’和‘U’字符显示。

结论与展望

本研究开发的纳米粘结剂技术显著提升了柔性热电薄膜的性能,并通过丝网印刷工艺实现了低成本大规模制造的可能性。基于此薄膜的柔性热电器件在能量回收和热管理方面表现卓越,为可穿戴电子设备的供能与散热提供了新方案。未来研究可进一步优化材料的制备工艺,并扩展至其他热电材料系统,以满足更广泛的工业应用需求。

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原文标题:A mass transfer technology for high-density two-dimensional device integration

Nat. Electron. 2025, 6, 113–120.

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