摘要
关键词
- 有机半导体（Organic Semiconductors）
- 迁移率（Mobility）
- 溶液加工（Solution-Processed）
- 带状传输（Band-like Transport）
- 场效应晶体管（Field-Effect Transistors, FETs）
- 温度依赖性（Temperature Dependence）
研究背景
随着有机半导体的迁移率在室温下已达到 1-5 cm\(^2\)/V·s 的水平，其在电子领域的重要性显著提升。然而，关于其迁移机制的争议仍未解决，尤其是室温下负温度系数迁移率的本质问题。本研究选择 TIPS-pentacene 作为代表，通过结合光学和电输运分析技术，揭示其电荷传输中局域态与扩展态的相互关系，从而深入理解其迁移率温度依赖性的机制。
创新点
- 提出负温度系数迁移率的局域态传输理论，解释其受晶格振动限制的现象。
- 通过光学光谱直接观测局域态电荷的激发过程。
- 在低温条件下揭示了电荷从浅陷阱中释放的非线性行为。
- 提供了对溶液加工有机半导体载流子行为的深入理解。
研究内容
本文通过溶液加工方法制备了 TIPS-pentacene 薄膜，并利用场效应晶体管（FETs）研究其电学特性。在温度依赖的迁移率测量中，发现高场条件下的迁移率随温度降低而升高，表现为负温度系数。光学光谱测量进一步显示，浅陷阱中局域电荷在低温下表现出显著的光吸收特性，而在高场作用下释放为更高迁移率的状态。研究发现，该迁移率受晶格振动动态无序的限制，并通过理论模型验证了这一假设。本文还通过实验表明，局域态电荷的传输是温度和电场作用的复杂函数，这对于设计高迁移率有机半导体材料具有重要意义。
(a) 通道长度 \(L = 5 \, \mu\text{m}\)、通道宽度 \(W = 100 \, \mu\text{m}\)、以及120纳米厚介电层的器件输出特性曲线。插图显示器件结构示意图，PFBT 表示五氟苯硫醇。
(b) 转移特性曲线。插图为 TIPS-并五苯薄膜的偏振光显微镜图像，比例尺为200 \(\mu\text{m}\)。
(a) 在固定栅电压 \(V_\text{G} = -30 \, \text{V}\) 下，漏电流 \(I_\text{D}\) 随漏电压 \(V_\text{D}\) 的温度依赖性。
(b) 导电率随温度反比的变化曲线，导电率定义为 \(I_\text{D} / V_\text{D}\) 的比值，假设累积层厚度为1纳米。
(c, d) 饱和漏电流平方根随栅电压的变化曲线，分别对应漏电压 \(V_\text{D} = -15 \, \text{V}\) (c) 和 \(V_\text{D} = -30 \, \text{V}\) (d)。
(e) 不同漏电压下TIPS-并五苯FET的有效迁移率的温度依赖性。
(a) 用于CMS（电荷调制光谱）测量的实验装置示意图。
(b) 稀溶液中中性分子与自由基阳离子的化学掺杂吸收光谱。光谱1对应未掺杂溶液中中性分子的吸收，光谱2-4表示不同掺杂水平，光谱5对应完全掺杂溶液。插图展示了中性分子和自由基阳离子的能级示意图。
(c) TIPS-并五苯FET在不同温度下的CMS光谱，与薄膜紫外-可见吸收光谱对比（浅蓝色）。
(d) 43 K下的CMS光谱（黑色）与化学掺杂溶液和未掺杂溶液吸收光谱差值（红色）的对比。
在横向电场为零时，CMS光谱中约1.8–2.2 eV的区域表现出漂白信号（\(\Delta T/T > 0\)），表明注入电荷减少了中性分子的数量。两个主要的电荷诱导吸收峰位于1.2 eV和2.7 eV，后者与化学掺杂光谱中的高能自由基阳离子跃迁相对应。插图为300 K和 \(V_\text{D} = 0 \, \text{V}\) 时的光谱对比。
结论与展望
本研究表明，溶液加工的 TIPS-pentacene 的负温度系数迁移率与局域态传输机制密切相关，并揭示了晶格振动限制迁移率的物理本质。这一发现为优化有机半导体材料的电学性能提供了新思路。未来研究将集中于探索不同材料的晶格无序对迁移率的影响，并开发更高效的器件架构。
论文直达
原文标题：Band-like temperature dependence of mobility in a solution-processed organic semiconductor
原文卷期号：Nature Mater. 2010, 9, 736–740
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